Il pontificato di Adriano I (772-795) è stato un pontificato complesso, specchio fedele di «una personalità indiscutibilmente multiforme», come fu quella del Nostro, e di un periodo storico singolare ed importante.
Storicamente il pontificato di Adriano si svolse nel periodo caratterizzato dall'affermarsi del potere di Carlo Magno e dal tramonto del secolare potere longobardo su Roma e in Italia: la politica della Chiesa nei rapporti con l'esterno fu praticamente orientata al rafforzamento del legame con il re dei franchi, patricius romanorum, e alla definitiva sconfitta del regno longobardo in Italia.
La vicenda del pontificato di Adriano si apre con il rapporto controverso tra il papa e Desiderio, ultimo re longobardo: Desiderio stava cercando di concludere un'alleanza contro Carlo Magno (768-814) e di guadagnare alla sua causa papa Adriano I. Ma il Papa non voleva accettare le richieste di alleanza del re longobardo, insistendo sul fatto che prima dovevano essere restituiti alcuni territori italiani alla santa sede. Desiderio da parte sua non accettò le pretese del Papa, anzi marciò con le truppe su Roma, ritirandosi solo quando il pontefice minacciò di scomunicarlo. Intanto Adriano si era appellato segretamente a Carlo Magno quale protettore della santa sede. Carlo Magno, dopo aver riunito a Ginevra i leggendari Paladini di Francia per decidere la guerra, scese in Italia, prese in assedio Pavia, capitale del regno longobardo, e nella pasqua del 774 giunse di sorpresa a Roma. Mentre durava ancora l'assedio di Pavia, decise di celebrare a Roma la Pasqua: Carlo attorniato dai Paladini di Francia fece a piedi l'ultimo tratto di strada fino alla basilica di San Pietro, accolto da papa Adriano I con un grande abbraccio: «Il papa e il re dei franchi si giurarono sulla tomba di san Pietro eterna fedeltà», annota August Franzen. «Carlo assunse in quell'occasione, in veste di patricius romanorum, la difesa militare di Roma. Da allora in poi la defensio ecclesiae romanae spettò come missione nobilissima al regno dei franchi» (Franzen). In un primo momento Carlo con una “Donazione di Carlo Magno”, andata perduta, accordò alla sovranità papale quasi tutta l'Italia. Ma dopo la vittoria riportata su Desiderio, essendo egli stesso divenuto «re dei Longobardi», non mantenne le promesse: le trattative con il Papa andarono per le lunghe fino al 781, quando finalmente Carlo concesse ad Adriano I i territori italiani promessi. «Nasceva così ufficialmente lo Stato Pontificio», secondo August Franzen. Finiva il secolare regno longobardo in Italia: Adriano è giustamente considerato il secondo fondatore dello stato pontificio (il primo era stato il predecessore papa Stefano II).
«Un lato non tanto conosciuto della sua personalità fu la grandiosa opera di carità», scrive Antonio Borrelli. «Approfittando delle condizioni di pace assicurate da Carlo, il Papa non soltanto costruì, restaurò e abbellì un numero straordinario di chiese romane, ma rinnovò anche le mura della città, rinforzò gli argini del Tevere e ricostruì completamente quattro grandi acquedotti. Dedicò grande attenzione alle diaconiae, fondazioni monastiche per l'assistenza ai poveri, e impresse grande sviluppo alle domus cultae, fattorie della chiesa sparse intorno alla città, che fornivano entrate per scopi caritativi o per il mantenimento delle chiese. Una di queste grandi colonie agricole era in grado di nutrire cento poveri al giorno» (John Kelly).
Carlo Magno alla morte del Papa (25 dicembre 795) si rattristò «come se avesse perduto un fratello o uno dei figli»: fece celebrare messe per la sua anima in tutto il regno e inviò a Roma una bellissima lastra marmorea, ancora oggi capolavoro dell'arte carolingia, sulla quale erano incisi commoventi versi commemorativi in onore di papa Adriano.